近场光学显微镜登上Nat. Mater. | 多重光学魔角取得突破性进展，实现面内360°全角度调控！
发布日期：2024-01-25
转角范德华材料所展现的一系列非凡物理特性，包括但不限于其超导性、分形量子、霍尔效应和纳米级光子晶体结构，为光子在纳米尺度上的传播调控提供了潜在的抓手。所谓转角范德华材料，一般是指将两层或多层各向异性二维材料进行堆叠并保持一定转角，由此可以观测到光场能量沿着特定方向低损耗且无衍射地传播。
截至到目前，尽管很多转角材料，如双层石墨烯，三层石墨烯和对双层石墨烯等，都在各种研究中展现出了有趣的物理特性，但具体到上述转角传播特性，双层α-MoO3是较为优秀的。不过，这种双层结构也具有巨大的局限性：即两层材料间只存在一个转角值。也就是说，这种材料的光子传播方向和激发所需的频率已经被转角值和材料厚度锁死了，无法借此生成全角度可调的器件。
为此，研究者利用自主搭建的微操控平台，生成了基于双层α-MoO3的三层α-MoO3。因其两两材料之间的转角值可以进行精确控制，材料生成的灵活性有了显著提高。在此基础上，研究人员基于二维模型，考虑了材料厚度与空气层的存在，建立了更加普适的理论模型。通过计算三层转角α-MoO3体系中极化激元等频线，得出了通过改变三层α-MoO3晶体转角，理论上可以实现纳米红外光场低损耗、无衍射传播的面内全角度调控（0-360°）的结论，且这种结论是在宽光谱频率下有效的。就此，研究的重点落在上述结论的实验证明。
（1）光子极化激元传播的全角度可调
研究者通过组合不同层材料之间的转角值，获得了各种角度的光子低损耗无衍射传播。这种传播是通过Neaspec 10 nm 超高分辨散射式近场光学显微镜-neaSNOM观测的。氧化钼表面的金纳米天线可以有效的聚焦红外光，从而激发极化激元。通过针尖散射，设备收集到了信噪比非常高的光学振幅信号。该信号的成像在纳米尺度上反映了极化激元的传播方向。
超高分辨散射式近场光学显微镜-neaSNOM
下图中，作者展示了θ1-2=30°, θ1-3 =-90°，θ1-2=30°, θ1-3 =-90°，θ1-2=30°, θ1-3 =-40°时的光学振幅成像。可以发现，极化激元在以上三种堆叠角度下分别呈140°，80°和50°传播。这与模型预测的值十分接近。通过组合不同堆叠角度并利用超高分辨散射式近场光学显微镜-neaSNOM顺利可视化地验证了所有转播角度的可调性。
（2）光子极化激元传播的宽光频谱特性
研究者表示三层α-MoO3不但具有全角度可调性，还对激发光源的频率适配性更强，可以使用的频谱更宽。该特性的验证依然借助了超高分辨散射式近场光学显微镜-neaSNOM，通过使用不同频率的激发光源聚焦针尖并收集散射的信号，研究者可以获得纳米尺度高信噪比的光子极化激元对应不同激发频率的传播成像。
下图中，研究者使用波数为901 cm-1，909 cm-1，917 cm-1，和930 cm-1的激发光源分别生成极化激元。结果显示，在材料结构固定的情况下，所有极化激元的传播角度都维持在了50°，很好地验证并展示了材料的宽光谱特性。而超高分辨散射式近场光学显微镜-neaSNOM所配备的高波数分辨率中红外激光器，也为不同波数下的成像研究提供了先决条件。
综上，研究者通过生成三层α-MoO3结构，弥补了双层α-MoO3中存在的不足，使得极化激元的全角度可调以及宽光谱适配性成为了可能。有助于推动“转角光子学”在光信息传输、纳米成像、集成光子电路、光热转换等多领域的应用。
参考文献：
[1]. Duan, J., Álvarez-Pérez, G., Lanza, C. et al. Multiple and spectrally robust photonic magic angles in reconfigurable α-MoO3 trilayers. Nat. Mater. (2023).
