全共线多功能超快光谱仪-BIGFOOT是美国密歇根大学衍生公司MONSTR Sense Technologies经过多年潜心研制的一款全新超快光谱仪，采用突破性技术，真正实现了一套设备、一束激光、多种功能。全共线多功能超快光谱仪不仅兼具共振和非共振超快光谱探测，还可以兼容瞬态吸收光谱、相干拉曼光谱、多维相干光谱探测。开创性的全共线光路设计（专利认证：No. US 11467031 B2），使其可以与该公司开发的高精度激光扫描显微镜（NESSIE）联用，实现超高分辨超快光谱显微成像。全共线多功能超快光谱仪的开发也充分考虑了用户的使用体验，系统软件可自动调控参数，光路自动对齐、无需校正等特点都使得它简单易用。
瞬态吸收光谱，可实现超快激光泵浦探测，是研究光催化过程激发态能级结构和能量弛豫过程的有力工具#多维相干光谱可研究空腔等离激元中的高阶关联作用#超快激光光谱将射频技术和光学技术结合，通过调控延迟时间，实现材料的动力学研究#相干拉曼光谱和多维相干光谱，都是基于非线性光学技术，可研究材料内部分子振动、关联作用、相干相互作用#
应用领域
全共线多功能超快光谱仪一套设备、一束激光，可实现三种超快光谱探测：瞬态吸收光谱TAS、相干拉曼光谱ISRS、多维相干光谱MDCS。
1. 瞬态吸收光谱TAS
全共线多功能超快光谱仪-BIGFOOT采用全新完全共线光路，可实现超快激光共振泵浦激励，避免了非共振泵浦技术中高能量激励对研究过程的干扰，是研究物质激发态能级结构及能量弛豫过程的有力工具，可应用于钙钛矿太阳能电池、光催化、低维材料等方面。
2. 相干拉曼光谱ISRS
相干拉曼光谱，也被称为冲击受激拉曼光谱ISRS，其信号高于传统（自发）拉曼散射9个数量级，广泛应用于细胞生物学、组织生物学、神经生物学、微生物学、药理学、材料科学等领域。
与高精度激光扫描显微镜联合使用，可以搭建受激拉曼散射显微镜，实现无需荧光标记的快速实时成像，而且受激拉曼不存在非共振背景信号的干扰，在定量分析等方面很具优势，可应用于病理检测、生物代谢等方面。
另一方面，利用超快激光脉冲，可实现时域冲击受激拉曼散射信号的搜集，从而在时域范畴研究材料的结构相变或者活细胞中的超快过程。
3. 多维相干光谱MDCS
多维相干光谱MDCS基于非线性四波混频（FWM）技术，通过对一系列脉冲序列的延时进行扫描和傅里叶变换获得系统吸收、发射二维光谱，从而分析材料内部的各类相互作用。可应用于半导体、过渡金属二硫族二维材料、异质结构、钻石色心、量子点、空腔等离激元、材料缺陷分析等领域。
多维相干光谱MDCS示意图
多维相干光谱MDCS的强大功能总结如下：
1. 多相分离、多相相互作用
可实现相分离样品或异质结构的多组分信号分离，分析多组分之间相干耦合以及电荷转移等非相干耦合。尤其适用于具有复杂domain的半导体纳米结构、异质结构研究。
多维相干光谱MDCS实现多相分离信息
2. 分辨非均匀、均匀展宽
对于单相信号，MDCS沿等频率对角线和垂直对角线方向分析数据，可区别出非均匀、均匀线宽展宽，从而获得激子相干耦合时间，多体相互作用等信息。
3. 微区信号采集
相比传统非共线装置，全共线非线性四波混频技术所需激光功率显著降低，光斑大小可以由普通超快光谱30 μm缩小到2 μm，可更好地实现微区光谱信号采集。
4. 非辐射隐藏电子态信息获得
MDCS外差检测光谱，除了可以探测辐射荧光的电子态之外，可以探测不辐射荧光的隐藏电子态，从而获得样品内部更全面的信息。
5. 泵浦动力学研究
泵浦探测延迟时间调控，可获得相干、非相干耦合的动力学研究
多维相干光谱MDCS的泵浦动力学研究
6. 偏振依赖实验
可实现不同偏振实验，适用于分辨偏振依赖的电子跃迁光谱，根据不同类别信号对偏振的不同依赖响应，分析不同类别成因。
7. 更高维度数据分析
另外，基于MDCS三阶非线性光谱信息，可进行更高维度复杂数据处理，进而获得材料的应变张量等信息。
BIGFOOT+NESSIE应用案例：
1. 高精度激光扫描显微镜用于材料表征
美国密歇根大学课题组通过使用基于非线性四波混频（FWM）技术的多维相干光谱MDCS测量先进材料的非线性响应，利用激子退相和激子寿命来评估先进材料的质量。课题组使用通过化学气相沉积生长的WSe2单分子层作为一个典型的例子来证明这些功能。研究表明，提取材料参数，如FWM强度、去相时间、激发态寿命和暗/局部态分布，比目前普遍的技术，包括白光显微镜和线性微反射光谱学，可以更准确地评估样品的质量。在室温下实时使用超快非线性成像具有对先进材料和其他材料的快速原位样品表征的潜力。
(a)通过拟合时域单指数衰减得到的样本的去相时间图，在图(a)中用三角形标记的选定样本点处的FWM振幅去相曲线
【参考】Eric Martin, et al; Rapid multiplex ultrafast nonlinear microscopy for material characterization. Optics Express 30, 45008 (2022).
2.二维材料中激子相互作用和耦合的成像研究
过渡金属二卤代化合物（TMDs）是量子信息科学和相关器件领域非常有潜力的材料。在TMD单分子层中，去相时间和非均匀性是任何量子信息应用的关键参数。在TMD异质结构中，耦合强度和层间激子寿命也是值得关注的参数。通常，TMD材料研究中的许多演示只能在样本上的特定点实现，这对应用的可拓展性提出了挑战。美国密歇根大学课题组使用了多维相干成像光谱（Multi-dimensional coherent spectroscopy, 简称MDCS），阐明了MoSe2单分子层的基础物理性质——包括去相、不均匀性和应变，并确定了量子信息的应用前景。此外，课题组将同样的技术应用于MoSe2/WSe2异质结构研究。尽管存在显著的应变和电介质环境变化，但相干和非相干耦合和层间激子寿命在整个样品中大多是稳健的。
（a）hBN封装的MoSe2/WSe2异质结构的白光图像。（b）MoSe2/WSe2异质结构在图（a）中的标记的三个不同样本点处的低功率低温MDCS光谱。（c）图（b）中所示的四个峰值的FWM(Four-Wave Mixing)四波混频积分图。（d）MoSe2/WSe2异质结构上的MoSe2共振能量图。（e）MoSe2/WSe2异质结构的WSe2共振能量图。（f）所有采样点的MoSe2共振能量与WSe2共振能量
【参考】Eric Martin, et al; Imaging dynamic exciton interactions and coupling in transition metal dichalcogenides, J. Chem. Phys. 156, 214704 (2022)
3. 掺杂MoSe2单层中吸引和排斥极化子的量子动力学研究
当可移动的杂质被引入并耦合到费米海时，就形成了被称为费米极化子的新准粒子。费米极化子问题有两个有趣但截然不同的机制： (i)吸引极化子（AP）分支与配对现象有关，跨越从BCS超流到分子的玻色-爱因斯坦凝聚；（ii）排斥分支（RP），这是斯通纳流动铁磁性的物理基础。二维系统中的费米极化子的研究中，许多关于其性质的问题和争论仍然存在。美国德克萨斯大学奥斯汀分校李晓勤教授课题组使用了Monstr Sense公司的全共线多功能超快光谱仪BIGFOOT研究了掺杂的MoSe2单分子层。课题组发现观测到的AP-RP能量分裂和吸引极化子的量子动力学与极化子理论的预测一致。随着掺杂密度的增加，吸引极化子的量子退相保持不变，表明准粒子稳定，而排斥极化子的退相率几乎呈二次增长。费米极化子的动力学研究对于理解导致其形成的配对和磁不稳定性至关重要。
单层MoSe2在不同栅极电压下的单量子重相位振幅谱
【参考】Di HUANG, et al; Quantum Dynamics of Attractive and Repulsive Polarons in a Doped MoSe2 Monolayer, PHYSICAL REVIEW X 13, 011029 (2023)
单层MoSe2/WSe2异质结构中的相干相互作用
单层MoSe2均匀线宽测量
利用硅色心探测金刚石应变张量
探测金刚石中的隐藏色心
分立量子点之间的相干耦合
空腔极化激元的高阶关联作用
过渡金属二硫族异质结构中动态激子相互作用和耦合的成像（全共线多功能超快光谱显微成像系统）
